研究背景

隨著電子設(shè)備和電動(dòng)汽車對(duì)高能量密度電源需求的增長(zhǎng)，鋰離子電池（LIBs）的正極材料成為了研究的熱點(diǎn)。然而，大多數(shù)正極材料存在諸如鋰儲(chǔ)存能力低、動(dòng)力學(xué)緩慢和電化學(xué)不穩(wěn)定性等固有缺陷。為了解決這些問(wèn)題，研究者們提出了多種改性策略，其中元素?fù)诫s因其高效、簡(jiǎn)便和低成本而受到重視。摻雜元素可以調(diào)整材料的價(jià)態(tài)、層間距、原子錨定和催化性能。然而，目前對(duì)于摻雜位點(diǎn)的精確識(shí)別仍然是一個(gè)挑戰(zhàn)，這限制了對(duì)摻雜效應(yīng)的深入理解和操縱。特別是在富鋰層狀氧化物（LLOs）中，摻雜位點(diǎn)的分布對(duì)于理解其電化學(xué)行為至關(guān)重要。因此，本研究提出了一種通用策略，通過(guò)中子衍射（ND）和同步輻射X射線衍射（SXRD）技術(shù)，結(jié)合Rietveld精修和理論計(jì)算，定量識(shí)別LLOs中Al和Mg摻雜劑的位置。

成果簡(jiǎn)介

本研究成功地定量識(shí)別了富鋰層狀氧化物（LLOs）中鋁（Al）和鎂（Mg）摻雜劑的確切位置。研究發(fā)現(xiàn)，Al更傾向于占據(jù)過(guò)渡金屬（TM）層，而Mg則均勻占據(jù)TM層和鋰（Li）層。這種不同的摻雜位點(diǎn)分布改變了局部氧鍵合配置，進(jìn)而顯著影響LLOs的電化學(xué)容量、動(dòng)力學(xué)和穩(wěn)定性。此外，研究還發(fā)現(xiàn)，Mg摻雜的LLO在室溫下抑制的氧活性可以在55°C時(shí)被動(dòng)力學(xué)解鎖?；谶@些發(fā)現(xiàn)，研究者提出了Al/Mg共摻雜策略，以優(yōu)化LLOs的性能，顯著提高了循環(huán)性能并提升了容量。這些結(jié)果為設(shè)計(jì)更高性能的正極材料提供了新的見解。

研究亮點(diǎn)

（1）提出了一種基于ND和SXRD的直接方法，定量識(shí)別層狀氧化物中的摻雜位點(diǎn)。

（2）通過(guò)實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算，揭示了Al和Mg摻雜劑在LLOs中的不同分布行為，以及這些行為如何影響材料的電化學(xué)性能。

（3）發(fā)現(xiàn)Mg摻雜可以顯著減少LLOs中LiO2層的厚度，增加氧激活的能量障礙，從而增強(qiáng)結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。

（4）展示了Mg摻雜的LLO在55°C時(shí)可以解鎖氧活性，實(shí)現(xiàn)更高的容量和優(yōu)化的循環(huán)穩(wěn)定性。

（5）提出了Al/Mg共摻雜策略，通過(guò)平衡Al和Mg的不同特性，顯著提高了LLOs的循環(huán)性能，為實(shí)際應(yīng)用中的高性能LLOs設(shè)計(jì)提供了新的方向。

圖文導(dǎo)讀

圖1 A）在不同電壓（初始狀態(tài)，C4.0，C4.4，C4.5，C4.5，C4.8，D3.5和 D2.0 V）下電流密度為5mAg-1的 LLO，LLO-Al 和 LLO-Mg 的初始電荷/放電圖。從藍(lán)色到紅色的對(duì)比表示標(biāo)準(zhǔn)化的強(qiáng)度。OAR 信號(hào)用藍(lán)色圓圈標(biāo)記。C）用于DFT 計(jì)算的摻雜位點(diǎn)示意圖。D）基于（c）中 Li2MnO3模型中的 Li-O-Li 結(jié)構(gòu)，在2b，4g，2c 和4h 位點(diǎn)摻雜 Mg 或 Al 時(shí) O 的電荷轉(zhuǎn)移數(shù)。

圖1a展示了在5 mA g?1和25°C條件下三種LLOs的初始充放電曲線，其中可以看到特征性的兩階段充電曲線，4.4V以下（第一階段）的上升斜率和約4.5V（第二階段）的平臺(tái)。LLO-Al（324/241 mA g?1）和LLO-Mg（254/173 mA g?1）的充放電容量低于LLO（347/286 mA g?1）。在第一階段，所有材料提供的容量相似（約110 mA g?1），這源于過(guò)渡金屬（TM）陽(yáng)離子的氧化。然而，在由氧陰離子氧化主導(dǎo)的第二階段，LLO、LLO-Al和LLO-Mg提供的容量差異很大，分別為約237、214和144 mA g?1。顯然，LLOs的氧活性可以被Al輕微抑制，但被Mg強(qiáng)烈抑制。

為了探測(cè)LLOs中氧的初始激活，我們?cè)诘谝恢芷诘牡湫蜖顟B(tài)（初始、充電4.0、C4.4、C4.5、C4.8、放電3.5和D2.0 V）下，以全熒光產(chǎn)額（TFY）模式獲取了O K邊軟X射線吸收光譜（sXAS）。圖1b顯示了光子能量與電壓狀態(tài)的二維圖像，其中從藍(lán)色到紅色經(jīng)過(guò)綠色的對(duì)比度代表了從背景到峰值的歸一化強(qiáng)度。約528-530和531-533 eV的光子能量范圍分別對(duì)應(yīng)于t2g和eg，這歸因于與TM 3d軌道雜化的O 2p軌道，在所有樣品中充放電時(shí)表現(xiàn)出類似的變化趨勢(shì)。值得注意的是，在C4.5和C4.8 V之間≈530.7 eV的吸收增強(qiáng)（由藍(lán)色虛線圈標(biāo)記（Pnew））對(duì)所有LLOs都出現(xiàn)，這一特征在支持信息的圖S3中更明顯。在第二階段位于530.7 eV的新峰（用綠色標(biāo)記）可以被清晰地識(shí)別出來(lái)，在LLO、LLO-Al和LLO-Mg中分別顯示出強(qiáng)、中、弱的強(qiáng)度。根據(jù)先前的研究，這個(gè)O K邊特征等同于特征性的OAR信號(hào)。這些O K邊結(jié)果進(jìn)一步表明，OAR活性被Al輕微抑制，被Mg嚴(yán)重抑制。

圖2 A）在排除 Li2MnO3特征峰的2θ 范圍后，利用 LiTMO2單相模型對(duì) LLO-Mg 的 ND 和 SXRD 圖譜進(jìn)行了Rietveld 細(xì)化。B）不同層中鎂和鋁的含量。C）通過(guò) SLi = 2（1/3-Zox） chex 方程得到了 LLO、 LLO-Al 和 LLO-Mg 的板間厚度（SLi）。Zox 和 chex 分別表示氧的原子坐標(biāo)和細(xì)胞參數(shù) c。插圖為 LiO2間板的示意圖。在充電過(guò)程中，三種 LLOs 的 Li + 擴(kuò)散系數(shù)（DLi +）。插圖圖像是用密度泛函理論（DFT）計(jì)算的 Li + 遷移勢(shì)壘。

為了研究摻雜位點(diǎn)對(duì)LLOs電化學(xué)性能的影響，采用了粉末中子衍射（ND）和同步輻射X射線衍射（SXRD）技術(shù)來(lái)檢查三種LLOs的平均結(jié)構(gòu)。由于ND對(duì)鋰敏感，因此被用來(lái)識(shí)別鋰位點(diǎn)，而SXRD則被用來(lái)研究鋁和鎂的摻雜位點(diǎn)。圖2a顯示了基于LiTMO2單相模型的LLO-Mg的ND和SXRD圖樣以及Rietveld精修結(jié)果。這里注意，為了簡(jiǎn)化，LiTMO2的單相模型已應(yīng)用于Rietveld精修中，它代表LiTMO2和Li2MnO3的晶體域。計(jì)算出的ND和SXRD圖樣與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)吻合得很好，可靠性指數(shù)（Rwp）分別為7.44%和4.94%。如圖2b所示，與TM層中的原子數(shù)量相比，TM層和Li層中鋁的原子百分比分別被確定為4.3（1）%和0.7（1）%（即所有鋁的86% ± 2%和14% ± 2%）。相比之下，與TM層中的原子數(shù)量相比，TM層和Li層中鎂的原子百分比分別被確定為2.8（2）%和2.2（2）%（即所有鎂的56% ± 4%和44% ± 4%）。與Al3+摻雜劑相比，Mg2+摻雜劑顯然更傾向于位于Li層。這與基于LiNiO2的研究結(jié)果一致，這歸因于Mg2+（0.72 ?）的離子半徑大小比Al3+（0.54 ?）更接近Li+（0.76 ?）。此外，Mg和Al的摻雜趨勢(shì)也可以通過(guò)MgO6和AlO6八面體的體積來(lái)理解，這排除了化學(xué)環(huán)境對(duì)離子半徑的影響。MgO6八面體的體積更接近于Li2MnO3中正常LiO6八面體的體積，但比AlO6大得多。因此，Mg2+離子在Li層中的摻雜傾向比Al3+離子更強(qiáng)。

分布在鋰層的摻雜劑可以輕易影響LiO2層間距離（SLi，見圖2c中的插圖）。LLO、LLO-Al和LLO-Mg的層間距離分別為2.621（1） ?、2.617（2） ?和2.609（2） ?（見圖2c）。顯然，Al3+和Mg2+能夠減少層間距離，因?yàn)樗鼈儽萀i+更具電正性，從而增加了氧層之間的庫(kù)侖力。重要的是，由于Mg在鋰層中的比例更高，其減少層間距離的效果比Al更強(qiáng)。層間距離的減少已被報(bào)道會(huì)減緩Li+的擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)并阻礙Li+的提取，這表明在相同的電流密度和截止電壓下，可以提取的Li+離子更少，從而導(dǎo)致LLO-Mg的容量最低。這一點(diǎn)通過(guò)恒電流間歇滴定技術(shù)（GITT）分析進(jìn)一步證實(shí)（見圖2d），其中LLO-Mg的DLi+明顯低于LLO-Al。此外，基于密度泛函理論（DFT）計(jì)算的Li+擴(kuò)散勢(shì)壘，根據(jù)摻雜元素位于鋰層的Li遷移路徑模型。圖2d的插圖結(jié)果表明，Mg摻雜后Li+遷移勢(shì)壘從0.67 eV增加到1.12 eV，而Al摻雜后僅增加到0.77 eV，與GITT結(jié)果一致。因此，不僅是元素本身，與其占據(jù)位點(diǎn)相關(guān)的動(dòng)力學(xué)也能顯著改變LLOs的氧活性還原（OAR）活性。

圖 3 a，b）在25 ° C （a）和55 ° C （b）下記錄的 LLO，LLO-Al 和 LLO-Mg 的循環(huán)性能，其在2.0和4.8 V 之間的100mA g-1。（b）中的插圖顯示了 LLO-Mg 在5mAg-1、25 °C 和55 °C 時(shí)的初始電荷/放電分布。C-e）LLO （c） ，LLO-Al （d）和 LLO-Mg （e）在100mA g-1和55 ° C 的第3，25和50次循環(huán)中的電荷/放電分布。

鋁（Al）和鎂（Mg）摻雜劑對(duì)富鋰層狀氧化物（LLOs）的氧活性還原（OAR）活性和循環(huán)穩(wěn)定性在不同溫度下的影響進(jìn)行了進(jìn)一步研究。如圖3a所示，在25°C時(shí)，LLO顯示出快速的容量衰減（200個(gè)循環(huán)后保留72.6%）和電壓平臺(tái)（見支持信息中的圖S11）。相比之下，LLO-Al表現(xiàn)出增強(qiáng)的容量保持率，為91.3%。至于LLO-Mg，盡管其顯示出較低的容量（約110 mAh g?1）和受限的OAR，但其容量保持率仍然高達(dá)90.3%。結(jié)果表明，更強(qiáng)的摻雜劑-氧鍵通常可以穩(wěn)定LLOs，并可能產(chǎn)生不同程度的OAR活性。

在25°C時(shí)，Mg摻雜劑對(duì)OAR的抑制作用歸因于其在TM層和Li層中幾乎均勻的分布，這嚴(yán)重限制了LLO-Mg的可用容量。高溫研究對(duì)于鋰離子電池（LIBs）也至關(guān)重要，因?yàn)樗鼈兛梢约铀傩阅芩p的評(píng)估并模擬實(shí)際應(yīng)用環(huán)境。通過(guò)提高操作溫度，如果能夠有效克服能量障礙，OAR活性將被解鎖。由于55°C的溫度已經(jīng)達(dá)到了電解液的耐受極限，我們進(jìn)一步測(cè)試了55°C下LLOs的電化學(xué)性能。LLO-Mg在55°C時(shí)的初始充放電曲線（圖3b的插圖）表明，在高電壓平臺(tái)期間的充電容量顯著增強(qiáng)至約210 mAh g?1，這接近于LLO和LLO-Al的值，表明在55°C時(shí)LLO-Mg的OAR活性明顯被解鎖。在圖3b中，LLO-Mg在隨后的循環(huán)中的容量增加到約220 mAh g?1，解鎖的OAR在55°C也顯示出有希望的穩(wěn)定性，這比LLO-Al和LLO分別略好。第3、25和50個(gè)循環(huán)的充放電曲線分別展示了LLO、LLO-Al和LLO-Mg的快速、中等和緩慢衰減（見圖3c-e）。此外，LLO、LLO-Al和LLO-Mg在25°C和55°C下的平均放電電壓衰減在支持信息中的圖S13中提供?？梢郧宄乜吹剑琈g摻雜劑可以大大抑制LLOs在室溫和高溫下的平均放電電壓衰減，Al也可以抑制平均放電電壓衰減，但效果有所降低。這表明Mg比Al顯示出更高的抑制效果，通過(guò)在一定溫度下平衡氧的激活和穩(wěn)定，帶來(lái)最佳的容量和電壓保持率，以及有希望的容量。

圖4 A）在25 °C 和55 °C 的最初三個(gè)周期中細(xì)胞體積的平均變化。B）細(xì)胞參數(shù) c 在55 °C 時(shí)的變化。C）50個(gè)循環(huán)后55 ° C 的 LLOs 的板間厚度（S’Li）和第1和50個(gè)循環(huán)之間的厚度變化（ΔS =SLi-S’Li）。D）50個(gè)周期后，低氧氧化層中 O 空位和尖晶石結(jié)構(gòu)的含量。

為了研究摻雜對(duì)結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性的影響，進(jìn)行了原位X射線衍射（XRD）以探測(cè)三種LLOs的參數(shù)變化。圖4a顯示了在25°C和55°C下初始三個(gè)循環(huán)中2至4.8V之間的平均體積變化（ΔV），這些可以從支持信息中的圖S20的變化曲線計(jì)算得出。LLO、LLO-Al和LLO-Mg的ΔV在25°C或55°C均顯示出下降趨勢(shì)，盡管提高的溫度由于增強(qiáng)的Li+提取/嵌入作用，使得所有三種LLOs的ΔV增大。眾所周知，電池體積V強(qiáng)烈依賴于電池參數(shù)a和c。圖4b顯示了在55°C下充電和放電過(guò)程中LLO、LLO-Al和LLO-Mg的電池參數(shù)c（Δc）的變化，分別為0.25、0.17和0.1 ?。在25°C下也觀察到類似的變化序列，見支持信息中的圖S21。另一方面，三個(gè)樣品的a（Δa）軸參數(shù)變化在25°C（支持信息中的圖S22a）和55°C（支持信息中的圖S22b）下相似。顯然，Mg可以通過(guò)穩(wěn)定LLOs的參數(shù)c比Al更強(qiáng)烈地減少體積變化，無(wú)論溫度如何，這抑制了電化學(xué)應(yīng)力，導(dǎo)致最高的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和優(yōu)越的長(zhǎng)循環(huán)性能。［36-38］先前在LiCoO2中的研究表明，位于Li層的摻雜劑將在循環(huán)過(guò)程中支撐層間結(jié)構(gòu)。［12， 39］由于幾乎一半的Mg摻雜劑被定量定位在Li層作為層間支柱，LLO-Mg顯示出最小的Δc，在三種LLOs中具有最穩(wěn)定的結(jié)構(gòu)。

為了進(jìn)一步研究長(zhǎng)期結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性，經(jīng)過(guò)55°C循環(huán)后的LLOs進(jìn)行了同步輻射X射線衍射（SXRD）表征和精修，以探測(cè)層間距離。圖4c顯示了基于與圖2c相同計(jì)算的循環(huán)后的層間距離（S’Li），層間距離的變化（ΔS）通過(guò)公式ΔS = SLi?S’Li計(jì)算得出。顯然，LLO-Mg的層間距離在50個(gè)循環(huán)后可以維持在約2.608（6） ?，與初始狀態(tài)（2.609（2） ?）幾乎無(wú)變化。相比之下，LLO-Al的層間距離從2.617（2） ?減少到2.588（6） ?，產(chǎn)生較小的ΔS約0.03 ?。與初始狀態(tài)相比，LLO的層間距離在循環(huán)后嚴(yán)重減少約0.06 ?，降至2.561（5） ?。這表明Mg能夠在50個(gè)循環(huán)中穩(wěn)定LLO，保持一致的層間距離。

氧空位含量反映了摻雜劑對(duì)晶格氧的穩(wěn)定作用，并通過(guò)結(jié)構(gòu)精修獲得，如圖4d所示。氧空位含量從LLO的12.3（4）%降低到LLO-Al的10.8（4）%，再到LLO-Mg的7.5（3）%，清楚地表明了晶格氧穩(wěn)定性的提高。氧空位的減少可以防止過(guò)渡金屬（TM）的遷移，并抑制層狀到尖晶石結(jié)構(gòu)的轉(zhuǎn)變。在55°C循環(huán)后尖晶石結(jié)構(gòu)的含量也進(jìn)行了計(jì)算，如圖4d所示。尖晶石結(jié)構(gòu)從LLO的12.2（2）%顯著降低到LLO-Al的7.0（7）%，再到LLO-Mg的3.5（5）%。顯然，Al和Mg都可以提高LLOs的框架和晶格氧的穩(wěn)定性，而Mg比Al更好的穩(wěn)定效果在很大程度上源于其在Li層中作為層間支柱的首選位置。

圖5 1）采用 ND 和 SXRD 相結(jié)合的方法研究了Al/Mg 的摻雜位點(diǎn)，首次用 ND 鑒定了 Li 的摻雜位點(diǎn)和環(huán)境，進(jìn)一步用 SXRD 鑒定了 Al/Mg 的占位情況。B）雖然 Al 和 Mg 都能鎖定氧活性，但 Mg 起支柱效應(yīng)，使 LiO2厚度大幅度降低，嚴(yán)重限制了氧活性，而 Al 的作用相對(duì)溫和。C）因此，LLO-Mg在25 °C 時(shí)的容量急劇下降，而在55 °C 時(shí)，通過(guò)釋放氧活性，改善循環(huán)穩(wěn)定性，可以顯著提高容量。D，e）以 LLO 和 LLO-AlMg 為陰極材料，在25 ° C （d）和45 ° C （e）條件下60mAh 電平的袋電池的循環(huán)性能。

上述研究中獲得的鋁（Al）和鎂（Mg）作為摻雜劑的不同特性，啟發(fā)了高性能富鋰層狀氧化物（LLOs）的設(shè)計(jì)。LLO-Al和LLO-Mg的摻雜劑含量均為5%，這有利于更精確地量化LLOs中的摻雜位置，盡管它們顯示出相對(duì)較低的容量，特別是在室溫下。為了制備適用于實(shí)際應(yīng)用的高性能LLOs，我們進(jìn)一步考慮了總摻雜劑含量為2%的Al和Mg的溫和共摻雜。由于Mg對(duì)容量的抑制作用比Al更大，因此在制備材料中，被稱為L(zhǎng)LO-AlMg的Al/Mg摩爾比被設(shè)定為2/1。支持信息中的圖S25顯示了在25°C下，LLO-AlMg在紐扣型半電池中的電化學(xué)性能。在5 mA g?1時(shí)，LLO-AlMg在第一個(gè)循環(huán)中可以提供278 mAh g?1的放電容量，接近LLO的容量，且遠(yuǎn)大于相同條件下的LLO-Al和LLO-Mg。在100 mA g?1時(shí)，LLO-AlMg提供了194.5 mAh g?1的初始容量，在第350個(gè)循環(huán)中提供了163.7 mAh g?1的容量，對(duì)應(yīng)于84.2%的容量保持率。與LLO-Al或LLO-Mg相比，LLO-AlMg在整個(gè)循環(huán)中的容量有了顯著提升。我們進(jìn)一步比較了在室溫和高溫下60 mAh級(jí)LLOs||石墨軟包電池中的LLO和LLO-AlMg。如圖5d所示，LLO-AlMg在25°C下350個(gè)循環(huán)內(nèi)的容量保持率顯著提高至79.4%，庫(kù)侖效率（CEs）穩(wěn)定在接近100%。相比之下，LLO從第270個(gè)循環(huán)開始導(dǎo)致容量/CE嚴(yán)重下降。同樣，在45°C下，LLO-AlMg在300個(gè)循環(huán)內(nèi)的容量保持率為73.5%，庫(kù)侖效率穩(wěn)定在約100%，而LLO在300個(gè)循環(huán)內(nèi)的容量保持率僅為50.9%，并且從第100個(gè)循環(huán)開始庫(kù)侖效率嚴(yán)重下降（見圖5e）。在拆卸45°C運(yùn)行的軟包電池后，發(fā)現(xiàn)當(dāng)使用LLO作為陰極時(shí)，石墨陽(yáng)極上有顯著的島狀鋰金屬沉積。相比之下，當(dāng)使用LLO-AlMg作為陰極時(shí)，石墨陽(yáng)極上的島狀鋰金屬沉積幾乎看不見。這表明LLO中的氣體釋放更為嚴(yán)重，這可能導(dǎo)致陰極/陽(yáng)極和隔膜分離，導(dǎo)致接觸不良和電阻顯著增加，從而導(dǎo)致嚴(yán)重的島狀鋰金屬分解。結(jié)果表明，適當(dāng)水平的Al和Mg共摻雜有利于設(shè)計(jì)具有極大增強(qiáng)循環(huán)穩(wěn)定性的高性能LLOs。

上述研究表明，摻雜劑對(duì)LLO結(jié)構(gòu)和性能的影響在很大程度上取決于它們的定位，這突出了定量識(shí)別摻雜位點(diǎn)的重要性。據(jù)報(bào)道，根據(jù)透射電子顯微鏡（TEM）研究，鈉（Na）、鉀（K）、鈮（Nb）和鑭（La）等摻雜劑主要摻雜在Li層，可以改善LLOs的電化學(xué)性能。摻雜劑的大小可能是考慮摻雜位點(diǎn)操縱時(shí)的一個(gè)關(guān)鍵參數(shù)，因?yàn)榕cLi+的離子半徑相近的摻雜劑傾向于位于Li層。盡管比Li+的離子半徑大的摻雜劑可以存在于Li層，但只能容忍少量或表面摻雜。此外，在設(shè)計(jì)陰極材料的共摻雜時(shí)，定量摻雜劑的位置傾向也是至關(guān)重要的。

總結(jié)與展望

本文提出了一種基于中子衍射（ND）和同步輻射X射線衍射（SXRD）的直接方法，用于定量識(shí)別層狀氧化物中的摻雜位點(diǎn)。鋁（Al）和鎂（Mg）摻雜劑都能調(diào)節(jié)富鋰層狀氧化物（LLOs）的氧活性還原（OAR）活性，其中后者在25°C時(shí)比前者顯示出更強(qiáng)的抑制效應(yīng)。這不能簡(jiǎn)單地歸因于摻雜引起的電子結(jié)構(gòu)變化，而不考慮摻雜位點(diǎn)。ND和SXRD的Rietveld精修揭示了Al更傾向于位于過(guò)渡金屬（TM）層（4.3（1）%）而不是鋰層（0.7（1）%），而Mg則更傾向于均勻分布在兩層中（2.8（2）%對(duì)比2.2（2）%）。結(jié)果，Mg更顯著地減少了LiO2層的平均厚度，同時(shí)減緩了反應(yīng)動(dòng)力學(xué)并增強(qiáng)了結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。這種由Mg引起的氧活性限制可以在55°C時(shí)被解鎖，從而實(shí)現(xiàn)增加的容量和最佳的循環(huán)穩(wěn)定性。進(jìn)一步提出了一種更溫和的Al/Mg共摻雜策略，以平衡Al和Mg摻雜劑的不同特性，顯著提高了LLOs在軟包電池中的循環(huán)性能。這種調(diào)節(jié)只能基于本文提出的可靠宏觀和定量分析來(lái)識(shí)別和操縱。在更廣泛的范圍內(nèi)，我們對(duì)元素?fù)诫s位點(diǎn)識(shí)別及其摻雜效應(yīng)的調(diào)查為設(shè)計(jì)高性能材料提供了參考，這些材料不僅在鋰離子電池（LIBs）中，而且在其他領(lǐng)域也有應(yīng)用。

文獻(xiàn)鏈接

T. Wu， X. Zhang， Y. Li， H. Du， T. Liu， Y. Yang， Z. Zhang， X.Liu， Q. Huang， Y. Ren， J. Qu， S. Zhao， B. Wang， R. Zheng， K. Amine， H. Yu，Quantitative Identification of Dopant Occupation in Li-Rich Cathodes. Adv.Mater. 2024， 2408543.